三、結(jié)果

土壤 pH 值、NO3 濃度和 DOC 濃度的初始值以及石灰對(duì)參數(shù)的影響見(jiàn)表 1。

3.1. N2O 動(dòng)態(tài)

對(duì)于所有微傳感器測(cè)量，t1 和 t2 處的重復(fù)測(cè)量可以看作是重復(fù)測(cè)量，因?yàn)樽兓苄。▍⒁?jiàn) SI 圖 S4），而 t3 顯著不同。 對(duì)于所有處理，與 t1 和 t2 相比，最大 N2O 濃度較低并在一半的時(shí)間內(nèi)達(dá)到峰值，并且處于低得多的水平。 在下文中，結(jié)果將基于 t1 和 t2（有關(guān) t3 的評(píng)論，請(qǐng)參見(jiàn) SI 圖 S4）。

表格1 土壤 pH、NO3 和 DOC 濃度以及絕對(duì)值和絕對(duì)值的概述 主要氧化還原范圍和“積聚”和“積聚”階段的氧化還原范圍 所有四種處理的 N2O (n = 3)。

無(wú)論處理如何，N2O 濃度最初都會(huì)隨著時(shí)間的推移而增加然后下降，但最大濃度（26-34 小時(shí)）和 N2O 濃度的最大幅度存在差異（圖 1 和 SI 圖 S5）。 觀察到的 N2O 擴(kuò)散通量與土壤中最大 N2O 濃度之間存在顯著相關(guān)性（r = 0.94，n = 256，***P < 0.0001）（圖 1a）。 這兩個(gè)參數(shù)都有一個(gè)傾斜的鐘形模式，先是急劇上升，然后是急劇下降，然后它們趨于平穩(wěn)。 洪水過(guò)后 72 小時(shí)。 最高的 N2O 濃度出現(xiàn)在 TN 處理中，其次是 TL、TC 和 TLN。 TC、TL、TN 和TLN 處理的最大N2O 擴(kuò)散通量分別為2.5$10 11、3.8$10 11、5.7$10 11 和2.9$10 11 mol N2O cm 2 s 1。 使用微傳感器測(cè)量獲得的 N2O 通量與 INNOVA 室獲得的水平一致（SI 圖 S3）。 在洪水的前 96 小時(shí)內(nèi)，處理 TC、TL、TN 和 TLN 的平均 (+- stdev, n ? 2) 綜合 N2O 通量為 29 +- 4.3、41 +- 0.9、54 +- 5.2 和 39 +-分別為 8.9 mmol N2O m 2。

在應(yīng)用程序的初始短暫滯后階段之后。 5 小時(shí)后，N2O 濃度主要在土壤表面以下 1e2 cm 區(qū)域增加（圖 1b）。 低于 2 cm 深度的 N2O 濃度比較淺深度下降得更快，并在洪水后 24-50 小時(shí)內(nèi)達(dá)到零（圖 1b 和 SI 圖 S5）。 在土壤剖面中 N2O 濃度達(dá)到最大值后，它們隨后在所有深度隨時(shí)間下降，但在土壤剖面中間區(qū)域濃度最高，直到所有深度的 N2O 濃度為零。

圖 1. 平均最大 N2O 濃度的發(fā)展和觀察到的擴(kuò)散通量 (a)，N2O 濃度隨時(shí)間變化的處理時(shí)間和深度特定等值線圖 TC (b)，處理 TC (c) 的氧化還原電位隨時(shí)間的時(shí)間和深度特定等值線圖和土壤核心中 NO3 濃度隨時(shí)間的總和 (d)。 對(duì)于輪廓 處理圖 TL、TN 和 TLN 參見(jiàn) SI。

圖 2. TC 處理在 6 個(gè)時(shí)間間隔內(nèi)（洪水后 10、20、30、50、70 和 90 小時(shí)）的 N2O 生產(chǎn)（正值）和消耗（負(fù)值）的模擬活動(dòng) （實(shí)線）和TN（虛線）。 < 0.0007 mol cm 3 s 1 的值未顯示。 對(duì)于治療 TL 和 TLN，參見(jiàn) SI 圖 S7。

在所有四種處理的前 24-36 小時(shí)（三個(gè)時(shí)間步長(zhǎng)）內(nèi)，NO3 濃度的降低與 N2O 濃度的增加（圖 1d）呈負(fù)相關(guān)。 隨后，在最后三個(gè)時(shí)間步長(zhǎng)中，NO3 的減少率達(dá)到最低。 對(duì)于 TLN 處理，第一個(gè)和最后三個(gè)時(shí)間步長(zhǎng)之間 NO3 減少的速率差異很小，并且在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中 NO3 濃度沒(méi)有達(dá)到零。 盡管如此，在 96 小時(shí)后，N2O 濃度低于 TLN 處理的檢測(cè)值。

由于洪水，土壤氧化還原電位隨著時(shí)間的推移而降低，降低的速度隨著土壤深度的增加而增加（圖 1c 和 SI 圖 S5）。 這種深度驅(qū)動(dòng)的氧化還原電位變化主要發(fā)生在洪水的前 16 小時(shí)之后。 表 1 中可以看到每種處理的主要氧化還原范圍，其中 N2O 在土壤中積累。 TC、TN 和 TLN 處理的氧化還原范圍為 100 mV降低。 N2O 濃度和氧化還原電位顯著 (*P < 0.05) 相關(guān)（表 1），因?yàn)?N2O 濃度隨時(shí)間描繪了一個(gè)鐘形曲線，氧化還原電位降低，其中“積聚”和“積聚”下降階段圍繞最大 N2O 濃度的出現(xiàn)進(jìn)行劃分（參見(jiàn) SI 圖 S6）。

3.2. N2O 生產(chǎn)和消費(fèi)

使用 SensorTrace PRO 3.0 程序?qū)γ總€(gè)處理隨時(shí)間的深度特定消耗和生產(chǎn)率建模，同時(shí)假設(shè)孔隙率和有效擴(kuò)散系數(shù)在整個(gè)填充土壤核心中是均勻的。 對(duì)每個(gè)分布同時(shí)確定擴(kuò)散通量。 在圖 2 中，顯示了 TC 和 TN 處理的深度特異性活動(dòng)的 6 個(gè)時(shí)間間隔。 可以在 SI 中看到 TL 和 TLN 的對(duì)應(yīng)圖（圖 S7）。 N2O 的生產(chǎn)（正活動(dòng)率）在 10 小時(shí)后開(kāi)始，主要在 DBL 下方。 與TC相比，處理TN的活性大幾個(gè)數(shù)量級(jí)。 淹水 20 小時(shí)后，在土壤的近地表區(qū)域（2 厘米）產(chǎn)生 N2O，而在該深度以下，N2O 的消耗量（負(fù)活動(dòng)率）增加。 洪水后 30 小時(shí)，發(fā)現(xiàn)高產(chǎn)量和最大消耗率，消耗在頂部（<0.5 厘米）和低于 1.5 厘米，生產(chǎn)在地表以下 0.5 到 1.5 厘米的 1 厘米區(qū)域。 這種模式在整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中保持不變，生產(chǎn)和消費(fèi)的速度隨著時(shí)間的推移而下降。 該模型被成功驗(yàn)證為顯著相關(guān)性，在觀察到的通量和模擬通量之間發(fā)現(xiàn)斜率為 0.9（r ? 0.77，n ? 754，*** P < 0.0001）。

根據(jù)時(shí)間積分模擬擴(kuò)散通量以及時(shí)間和深度積分的 N2O 產(chǎn)量，土壤中產(chǎn)生的 N2O 超過(guò)三分之一在土壤內(nèi)消耗而不是釋放。 消耗量分別占處理 TC、TL、TN 和 TLN 產(chǎn)生的 N2O 的 41 +- 6.9、34 +- 3.7、51 +- 0.4 和 48 +- 10.9%。

3.3. 15N恢復(fù)

在圖 3 中可以看到 TN 和 TLN 處理中 15N 作為 NO3、N2O、N2 和 NH4+ 隨時(shí)間的百分比回收率。 N2O、NO3 和 NH4+ 的原子百分比 15N 富集以及 N2 的 15XN（15N 的摩爾分?jǐn)?shù)）在衍生 N2 的 N 池中）顯示在 SI 中（圖 S8）。 在時(shí)間 0 時(shí)，所有添加的 15N 均以 NO3 形式存在。 隨著時(shí)間的推移，NO3 e15N 標(biāo)記池中 15N 的回收減少，而其他成分增加。 隨著 N2O 在前 6 個(gè)時(shí)間步長(zhǎng)（處理 TN 和 TLN 分別在淹沒(méi)后 38 和 48 小時(shí)）中 N2O 增加而回收 15N，然后在淹沒(méi)后 96 和 144 小時(shí)減少到零。 15N 在整個(gè)洪水期間隨著 NH4t 的穩(wěn)定增加而恢復(fù)，最終分別占最初為 TN 和 TLN 處理添加的 15N 的 1.0% 和 0.6%。 隨著 N2 的增加，15N 也隨著時(shí)間的推移而增加。 對(duì)于處理 TN，前 38 小時(shí)的增加緩慢，隨后它迅速增加到 115 ± 12% 15N，在 72 小時(shí)恢復(fù)，96 小時(shí)后在 108 ± 13% 時(shí)在標(biāo)準(zhǔn)偏差的相同范圍內(nèi)趨于平穩(wěn)。 對(duì)于 TLN 處理，N2 的 15N 回收率在前 72 小時(shí)內(nèi)接近于零。 浸水 144 小時(shí)后，15NeN2 占最初添加的 15N 標(biāo)簽的 26%。 回收的 15N2 顯示時(shí)沒(méi)有標(biāo)準(zhǔn)偏差，因?yàn)榭捎玫闹貜?fù)次數(shù)較少，因?yàn)槟承┩刻投鵁o(wú)法檢測(cè)，在某些情況下只有一次重復(fù)可用。 這主要是治療 TLN 的情況，結(jié)果應(yīng)僅視為最佳估計(jì)。

圖 3. 隨著時(shí)間的推移，15N 以 NO3、N2O、N2 和 NH4+（第二軸）的形式回收，用于處理 TN (a) 和 TLN (b)。 所有值均針對(duì)回收的 15NeNO3 進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化 時(shí)間 0 (n = 3)。

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